A atuação de Ary Fontoura na TV não se limitou às novelas. Ele trabalhou em humorísticos como Faça Humor Não Faça Guerra, na década de 1970, e Sai de Baixo, em 2000, além de fazer participações em diversos seriados e Casos Especiais. O ator teve, ainda, um papel de destaque no programa infanto-juvenil Sítio do Picapau Amarelo, em 2004.
Já nos anos 2000, roubou a cena junto com a atriz Nicette Bruno na novela Sete Pecados (2007), de Walcyr Carrasco: os dois interpretaram os personagens Romeo e Julieta, vivendo um romance na terceira idade que arrebatou o público. Em 2008, estreou no papel de Silveirinha, mordomo da personagem Donatela (Cláudia Raia), em A Favorita (2008), de João Emanuel Carneiro. No ano seguinte, fez uma participação especial na novela Caras & Bocas, de Walcyr Carrasco, como o milionário Jacques, avô da protagonista Dafne (Flávia Alessandra).
Além do trabalho na televisão, Ary Fontoura trabalhou em mais de 20 filmes, desde O Vigilante Rodoviário (1962), de Ary Fernandes, ao longa-metragem A Guerra dos Rocha (2008), de Jorge Fernando. Neste último, interpretou uma mulher, a matriarca octogenária em torno da qual gira a trama.
Sua passagem pelo teatro também é fecunda. Teve atuações em comédias clássicas, teatro de revista e passagens pelo Teatro Nacional de Comédia (TNC) e pelo Grupo Opinião. Em 1978, integrou o elenco de A Ópera do Malandro, de Chico Buarque, dirigida por Luiz Antônio Martinez Corrêa. Em 1979, destacou-se na peça Rasga Coração, de Oduvaldo Vianna Filho, o Vianinha. Na década de 1980, fez trabalhos memoráveis no elenco fixo do Teatro dos Quatro, no Rio de Janeiro, como as peças Rei Lear, de Shakespeare, com direção de Celso Nunes, e Sábado, Domingo e Segunda, de Eduardo De Filippo. Por suas atuações nestas duas últimas peças, recebeu duas vezes o Troféu Mambembe de melhor ator, em 1983 e 1986. Em 2005, comemorou 55 anos de carreira com a peça Marido de Mulher Feia Tem Raiva de Feriado, escrita e dirigida pelo ator, que também atuou, ao lado de Luciana Coutinho.
Em 2011, despontou na trama de Morde & Assopra como o prefeito falido Isaías "Zazá" Junqueira, casado com a fútil Minerva (Elizabeth Savalla) e pai da mimada Alice (Marina Ruy Barbosa) e do divertido homossexual Áureo (André Gonçalves). Além de ter sua atuação muito elogiada, Zazá Junqueira tornou-se um personagem inesquecível e segundo ele mesmo, um dos principais da sua carreira.
Em 2012 interpreta o tradicional Coronel Coriolano em Gabriela. No ano seguinte, encarna o médico Dr. Lutero Cardoso em Amor à Vida.