Ainda no ano de 1964, foi escalado para substituir o ator Graça Mello na peça Mister Sexo, de João Bethencourt. Por intermédio do próprio Graça Mello, ganhou seu primeiro papel na TV Globo, no seriado Rua da Matriz (1965), de Lygia Nunes, Hélio Tys e Moysés Weltman. Em seguida, Ary Fontoura trabalhou no humorístico TV0 – TV1 (1966). Sua primeira novela foi Passo dos Ventos (1968), de Janete Clair. A partir de então, fez cerca de 40 novelas na TV Globo.
Entre seus principais papéis, destacam-se o costureiro Rodolfo Augusto, de Assim na Terra Como no Céu (1970), uma das primeiras representações de um homossexual na televisão; o professor de botânica Baltazar Câmara, da novela O Espigão (1974), que compensava sua repressão sexual colecionando mechas de cabelos de várias mulheres – o ator considera este um de seus personagens preferidos; e o professor Aristóbulo Camargo, de Saramandaia (1986), que se transformava em lobisomem nas noites de lua cheia. Todos esses papéis foram em novelas de Dias Gomes.
Em 1975, foi escalado para atuar em Gabriela, novela escrita por Walter George Durst a partir da obra de Jorge Amado. Na trama, viveu o personagem Doutor, que retorna a Ilhéus com planos de escrever sobre a sua família. Mais de 30 anos depois, integraria o elenco do remake de Gabriela, assinado por Walcyr Carrasco, no papel de Coriolano.
Um de seus personagens mais populares e elogiados pela crítica, no entanto, saiu das mãos da autora Ivani Ribeiro: o impagável protagonista Nonô Correia, da novela Amor com Amor Se Paga (1984). Inspirado em O Avarento, de Molière, Nono era pão-duro e sovina, colocava cadeados na geladeira e nos armários da despensa “para evitar desperdícios” e infernizava a vida dos filhos e da empregada Frosina (Berta Loran). O personagem era
humanizado ao longo da trama, após conhecer o órfão Zezinho (Oberdan Júnior). Até hoje Ary Fontoura conta que é chamado pelo nome do personagem.
Outras atuações marcantes, também caracterizadas por seu talento cômico, têm destaque na trajetória do ator. Como o prefeito Florindo Abelha, da novela Roque Santeiro (1985), de Dias Gomes e Aguinaldo Silva, que fazia par com Pombinha Abelha, interpretada por Eloísa Mafalda; o Coronel Artur da Tapitanga, de Tieta (1989) – novela de Aguinaldo Silva, Ana Maria Moretzsohn e Ricardo Linhares –, que dava abrigo às meninas pobres da cidade em troca de favores sexuais; e o inesquecível deputado corrupto Pitágoras William Mackenzie, de A Indomada (1997), que, inclusive, voltou ao ar em outra novela, de Aguinaldo Silva e Ricardo Linhares, Porto dos Milagres (2001). O personagem de A Indomada lhe valeu o prêmio de melhor ator da Associação Paulista de Críticos de Arte (APCA).